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二维石墨炔基单原子多功能电催化剂的设计

发布时间:2019-1-16 16:17:32      阅读1484

  析氢反应(HER)、析氧反应(OER)以及氧还原反应(ORR)电催化剂的发展是制约可持续清洁能源转换和存储技术(如电解水、金属-空气电池等)的关键。目前商用电催化剂仍然主要依赖于贵金属及其合金或氧化物,然而高昂的价格不利于其大规模的普及运用。近年来,单原子催化剂以其100%原子利用率和优异的催化性能受到了研究人员的广泛关注。然而,绝大多数的单原子催化剂仅仅只能催化其中一种反应,这不能满足对诸如全解水(HER/OER)和金属空气电池(ORR/OER)等多功能电催化的需求。因此,设计高效、廉价并具有多功能电催化剂显得尤为重要。
  石墨炔(GDY)是一种具有丰富碳化学键、较宽的面间距、大的共轭体系和优良化学稳定性的新型全碳二维材料,其一些性能甚至优于目前最火的石墨烯。 自从2010年李玉良院士课题组首次成功的在铜片表面大面积制备出石墨炔薄膜以来,二维石墨炔被广泛的运用于电子、半导体以及新能源领域。石墨炔独特的C≡C 和二维三角空隙结构使得其能成为潜在的负载单原子的基底。

  澳大利亚昆士兰科技大学杜爱军课题组使用第一性原理计算方法,以石墨炔为基底,将不同过渡金属单原子负载在石墨炔三角空隙位置,并对这一系列过渡金属单原子催化剂的HER、OER和ORR 催化活性进行了研究。结果表明, 过渡金属单原子可以稳定的锚定在三角空隙位置,其极高的动力学能垒使得金属原子不会在三角空隙发生团聚。过渡金属Sc、Ti、V、Fe 和Pt负载的石墨炔化合物显示极高HER 催化活性,尤其对于Ti和V, 金属原子本身和与其相连的C原子都成为析氢的活性位点。 更重要的是,Pt@GDY 和Ni@GDY展现出优异的双功能催化性能,其极低的过电位可以媲美贵金属催化剂,可以作为潜在的全解水和金属空气电池催化剂。该工作可以给实验合成石墨炔基单原子电催化剂提供理论指导和支持。
  相关研究成果近期在线发表在Small Methods (DOI:10.1002/smtd.201800419)。文章的第一作者是昆士兰科技大学博士研究生何天威,通讯作者为昆士兰科技大学杜爱军教授。

  来源:Materialsviews

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