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中南林业科技大学《CEJ》:N掺杂和氧空位NiCo2O4微孔纳米草阵列,用于超级电容器

发布时间:2021-9-14 9:51:12      阅读51

  1研究背景
  过渡金属氧化物是一]类具有高能量密度的超级电容器赝电容材料。其中,钴酸镍(NiCo2O4)因其成本低、储量高、环境友好等优点,被认为是一种很有前途的赝电容材料。此外,与常见的单金属对应物(NiO和Co3O4)相比,NiCo2O4具有多重氧化态,能够引发更快的反应动力学,因而具有更高的电化学活性。但因本征电导率低、电化学活性位点不足以及充放电过程中产生的体积膨胀,导致NiCo2O4的电化学性能严重降低。
  2成果简介
  针对以上问题,中南林业科技大学万才超课题组开发了一种简单的同步策略,构筑了具有可调表面纳米结构和电子结构的N掺杂和氧空位NiCo2O4微孔纳米草阵列(N-Ov-NCO MiNG)。这种同步策略时通过等离子体活化技术实现的。由于N掺杂、缺陷和表面工程的增效协同作用,基于N-Ov-NCO MiNG-15的超级电容器电极材料表现出显著增强的电化学性能,在1 Ma cm2的电流密度下获得2986.25 F g-1的比电容。电极循环12000次后电容保持率为96.5%。
  此外,以N-Ov-NCO MiNG-15为阴极,商用活性炭为阳极的水系非对称超级电容器器件在748.3 W kg-1的功率密度下,显示出103.2 Wh kg-1的能量密度。如此优异的电化学性能可以归因于Ni/Co-O晶格中N原子的成功取代和丰富氧空位的产生,不仅能够效调节NiCo2O4的电子结构,提高电导率,还能增加更多的电化学反应位点。此外,等离子体活化过程使NiCo2O4表面产生大量微孔并增加了比表面积,在表面所形成的3D网络结构能促进电解液的吸收和扩散,加速反应动力学。更重要的是,这种表面介孔/微孔结构还可以作为缓冲层,缓解离子插入/脱嵌反应中的体积膨胀,增强循环稳定性。
  近日,该工作以“N-doped and oxygen vacancy-richNiCo2O4 nanograss for supercapacitor electrode”为题发表在期刊“Chemical Engineering Journal”上(影响因子:13.273)。
  3图文导读

 

  图1.(a)N-Ov-NCO MiNG-x的制备示意图。(b-d)N-Ov-NCO MiNG-15的低倍率和高倍率SEM图像。(e)透射电镜和(f)N-Ov-NCO MiNG-15的HRTEM图像,插图显示相应特定晶格条纹的FFT模式。(g)单根N-Ov-NCO MiNG-15中Co、Ni、O和N的元素映射。

 

  图2.(a)NCO MeNG、N-Ov-NCO MiNG-5、N-Ov-NCO MiNG-15和N-Ov-NCO MiNG-30的N2吸附解吸等温线,(b)孔径分布图,(c)XRD谱图和(d)EPR谱图。NCO MeNG和N-Ov-NCO MiNG-15的高分辨率XPS谱图:(e)Co 2p,(f)Ni 2p,(g)N1s和(h)O1s。

 

  图3. 三电极结构中的电化学表征。
  (a)0~0.5v电位窗口扫描速率为5 mV s-1时的CV曲线比较
  (b)N-Ov-NCO MiNG-15在不同扫描速率下的CV曲线。
  (c)基于5 mV s-1时的CV曲线,对阳极和阴极峰值电流与扫描速率的线性拟合。
  (d)在1mvs-1时,电容性对总电荷存储的贡献。
  (e)电流密度为1 mA cm-2时GCD曲线的比较。
  (f)不同电流密度下-Ov-NCO MiNG-15的GCD曲线。
  (g)各电极在不同电流密度下的比电容。
  (h)电流密度为20 mA cm-2时的循环性能。

 

  图4. NCO(a)和N-Ov-NCO(b)的态密度。(c)NCO和N-Ov-NCO的电荷密度差异和OH-吸附能(d)。(e)能源NCO NG锚定在CFs基底上的复合结构

 

  图5. 组装的N-Ov-NCO MiNG-15//AC ASC器件的电化学特性。(a)器件结构示意图。(b)AC和N-Ov-NCO MiNG-15的工作电位范围,扫描速率为5 mV s-1。(c)扫描速率为5mv s-1时不同电压窗下的CV曲线。(d)不同扫描速率下的CV曲线。(e)不同电流密度下的GCD曲线。(f)不同电流密度下的比电容和面积电容。(g)Ragone图,插图显示器件的电压测量。(h)电流密度为10 A g-1时的循环稳定性,插图显示了循环测试前后的EIS图。
  来源:材料分析与应用

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